北理工在非對稱配位銅單位點催化劑及氧還原性能方面取得重要進展


  近日,北京理工大學張加濤教授與陳文星副研究員在催化劑的原子界面調控合成方面,與清華大學深圳研究生院的李佳教授以及清華大學李亞棟院士、王定勝副教授團隊合作,合成了非對稱配位的CuS1N3單位點催化劑,并實現了其在電催化氧還原(ORR)性能方面的突破性進展,相關成果以“Engineering unsymmetrically coordinated Cu-S1N3 single atom sites with enhanced oxygen reduction activity”為題,發表于頂級期刊《Nature Communications》(IF:13.811)(文章DOI: 10.1038/s41467-020-16848-8)。

  先進的燃料電池和裝有氧電極的金屬-空氣電池的發展為未來發展可持續能源提供了新的機遇。其中提高非Pt類催化劑的氧還原反應(ORR)性能是關鍵瓶頸問題。ORR中間產物在活性中心的吸附強度可以通過調節金屬中心原子的界面結構來降低勢壘,從而提高催化活性。張加濤教授和陳文星副研究員等提出了一種原子界面策略,并構建了顯著提高ORR活性的非對稱Cu-S1N3單原子界面催化劑。該催化劑在堿性介質中表現出優異的ORR活性,其半波電位高達0.918 V,遠優于同類催化劑。基于同步輻射的X射線吸收精細結構(XAFS)研究以及密度泛函理論(DFT)計算表明,低價的(+1)CuS1N3作為ORR的活性位點,有效提高ORR活性,并展示了足夠的性能穩定性。該局域結構調控策略可以促進先進的氧電極反應以及其他電化學過程的研究,為真正解決ORR反應催化劑的卡脖子問題提供了新的途徑。

 

圖1 CuS1N3單位點催化劑的形貌表征

圖2 原子層面的局域高分辨結構表征

圖3 電催化性能測試

圖4 原位XAFS測試

圖5 DFT理論計算

 

  上述研究成果得到了結構可控先進功能材料與綠色應用北京市重點實驗室和材料學院先進材料實驗中心的平臺支持,得到了國家重點研究發展計劃(2017YFB0701600)、國家自然科學基金(Grant No. 51631001,21801015,51872030,21643003,51702016,51501010,11874036)、廣東省重點地區研發計劃(2019B010940001)、廣東省珠江人才計劃地方創新研究團隊項目(2017BT01N111)、深圳市基礎研究項目(JCYJ20170412171430026)、北京理工大學青年研究基金項目(3090012221909)、科研院創新人才支持計劃、中國國家重點研發計劃(2018YFA0702003)和國家自然科學基金(21890383,21671117,21871159)的支持。北理工材料學院博士研究生尚會姍為共同第一作者(排名第一),北理工張加濤教授、陳文星副研究員和清華大學深圳研究生院李佳教授以及清華大學王定勝副教授為共同通訊作者,北理工為第一通訊單位。

  論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-020-16848-8

 

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