北理工在主族金屬銻(Sb)單原子催化劑構筑及電催化二氧化碳還原(CO2RR)研究應用方面取得重要進展


  近日,北京理工大學張加濤教授與陳文星副研究員在單原子催化劑的合成及性能研究方面,與清華大學李亞棟院士、王定勝副教授團隊合作,在主族金屬單原子銻(Sb)催化劑構筑及高效電催化CO2RR應用的研究中取得重要進展,相關成果以“Discovery of Main Group Single Sb-N4 Active Sites for CO2 Electroreduction to Formate with High Efficiency”為題,發表于頂級期刊《Energy & Environmental Science》(IF:30.289)(文章DOI: 10.1039/D0EE01486A)。

  人類向大氣中排放的二氧化碳不斷增加,引起了巨大的氣候變化。利用可持續能源發電,將二氧化碳轉化為一系列高附加值產品,作為解決能源短缺和環境問題的有效途徑,越來越受到重視。甲酸或甲酸鹽是一類重要的儲氫材料,也是許多工業反應中的關鍵化學中間體,電化學方法還原CO2生產甲酸或甲酸鹽被認為是目前最具經濟可行性的技術方案。陳文星等構筑了一種以Sb-N4為主體的Sb單原子催化劑(Sb SAs/NC)可以高效催化CO2RR轉化為甲酸鹽,Sb SAs/NC在?0.8 V (vs. RHE)下表現出高達94.0%的甲酸法拉第效率。原位X射線吸收精細結構(XAFS)研究和密度泛函理論(DFT)計算表明,優異的CO2RR活性來源于帶正電的Sbδ+-N4(0<δ<3)活性中心。本研究結果對原子尺度上合理設計和精確調控CO2RR的主族金屬(Sb、In、Sn、Bi等)催化劑具有重要的指導意義。

圖1 Sb SAs/NC單原子催化劑的形貌表征

圖2 Sb SAs/NC單原子催化劑的化學態和配位環境

圖3 電催化性能和原位XAFS測試

圖4 理論計算

  論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/d0ee01486a/unauth#!divAbstract

  上述研究成果得到了結構可控先進功能材料與綠色應用北京市重點實驗室和材料學院先進材料實驗中心的平臺支持,得到了國家自然科學基金和科研院創新人才支持計劃經費的支持。北理工材料學院碩士生研究生姜卓利為共同第一作者(排名第一),北理工陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學王定勝副教授為共同通訊作者,北理工為第一通訊單位。

 

附通訊作者簡介:

  陳文星副研究員2015年博士畢業于中國科學技術大學國家同步輻射實驗室,師從國際著名同步輻射X-射線譜學專家吳自玉教授;2016年在清華大學化學系進行博士后研究,師從中國杰出化學家李亞棟院士;2018年受聘于北京理工大學材料學院。作為課題負責人主持國家自然科學基金青年項目,擔任Small、Topics in Catalysis、ChemSusChem、Nano-Micro Letters、J. Colloid Interf. Sci.等學術期刊獨立審稿人。目前致力于金屬催化劑的原子級精準合成,并將催化劑應用于電催化(HER、OER、ORR、CO2RR)、有機催化、光催化、酶催化等領域,以及應用X-射線譜學方法(XANES、EXAFS)從原子尺度上研究催化劑的局域結構,并運用基于同步輻射大科學裝置的原位測試技術對相關反應機理進行探索,與北京光源、上海光源、合肥光源以及斯坦福光源等國內外同步輻射平臺有著良好的合作關系。已發表論文120余篇,總計SCI引用5700余次,高被引論文28篇,H因子42,其中以通訊作者/第一作者(含共同)在Nat. Commun.(3), J. Am. Chem. Soc.(5), Angew. Chem. Int. Ed.(3), Adv. Mater.(5), Energ. Environ. Sci.(2), Nat. Catal.(1), Sci. Adv.(1), PNAS(1), Chem(1), Nano Lett.(1), Chem. Sci. (1)等期刊上發表論文30余篇。

  近四年代表性論文:

  10. Nature Communications , 2020, 11, 3049.

  9. J. Am. Chem. Soc.  2020, 142, 8431-8439.

  8. Nano Lett. 2020, 20, 5443?5450.

  7. Chem. Sci. 2020, 11, 5994–5999.

  6. Energy Environ. Sci. 2019, 12, 3508-3514.

  5. Nature Catalysis , 2019, 2, 304-313.

  4. Chem, 2019, 5, 2099-2110.

  3. Adv. Mater. 2018, 30, 1800396.

  2. Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 16086.

  1. J. Am. Chem. Soc.  2017, 139, 9419-9422.

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